1. 研究目的与意义
大米是中国人民最重要的主食之一，其作为中国人的传统主食已有5000多年的历史。大米也是有较高的营养价值，其中碳水化合物占75%左右，蛋白质含7%~8%，脂肪占1.3%~1.8%，此外还含有丰富的B族维生素等，其提供丰富的维生素、谷维素、蛋白质、花青素等营养成分，使大米长久成为大众主食的原因，多年来以大米为原料的各种加工食品也层出不断，其烹饪方式和副食菜品的搭配也更加丰富人们的饮食生活。国家标准《GB1354-2018》中，大米质量是根据碎米含量、加工精度和不完善粒含量为定等指标，将大米分为普通大米和优质大米，同时划分一级、二级、三级三个等级。优质大米相比于普通大米指标还增加垩白度、品尝评分值、直链淀粉含量。而优质大米包括绿色大米和无机大米。根据NY/T 419（绿色食品 稻米）规定粳米籼米的不完善粒要低于3%，垩白度低于5%，籼米小碎米要低于1%，粳米低于0.5%。对比GB 1354可见绿色大米一定是优质大米级别的一级或是二级级别。
我国是世界第一人口大国，同时也是全球大米的第一产量大国和消费大国，全国超半数的人口以大米为主食，据中国海关数据显示，2019年1月到10月，我国稻谷和大米进口量191万吨，出口量约为240.4万吨。随着人们生活水平的不断提高，高品质的生活方式普遍为大众所追求，大米作为人们每天的主食，无论是大米的食用安全上，还是品质和口感上，一直都是人们所关注的焦点。在我国，五常稻花香品种成为了熟知的大米优质品种，主要种植在五常市龙凤山、民乐乡、营城子乡等区域，因其香甜、口感好而备受追捧，但其出产率比普通大米低10%~20%，产量低，成本却要比普通大米要高出50%。地理标志大米深受消费者欢迎，加上其价格高昂，也成为市场“模仿”的主要对象，而在目前大米市场上，尽管有国家市场监督局严厉监管，但是抽查中镉大米、毒大米事件也时有发生，大米掺假、真假混卖等不法行为任有曝光，此外还有制假售假现象，严重损害消费者利益。所以大米产品溯源识别很有必要，对于五常大米这类极具地理标识的产品，如果有一种快速鉴别、耗资小、操作简便的测试方法，那么就能为大米鉴别提供新方法，为相关研究带来新的研究思路。
2. 研究内容和预期目标
大米中淀粉含量大约占80%，蛋白质含量约占8%，是大米组成的主要成分，也是美拉德反应所需的物质，即大米中含有羰基化合物（淀粉）和氨基化合物（蛋白质），基于美拉德反应的非平衡态大米检测在原理上是可行的，通过大量文献研究，本文拟采用电化学分析方法，通过采集大米参与的美拉德反应体系下电势的变化，进而得到不同的大米电化学指纹图谱。开发电化学分析仪的大米原位Maillard反应前/后体系的指纹图谱获取技术，构建适宜的电极体系、最佳的原位Maillard反应体系条件以及指纹图谱预处理方法，多次重复试验，确定用于鉴别大米品质的美拉德反应指纹图谱研究的适用性、准确性和可靠性。其次，建立最佳的原位Maillard反应条件、谱图预处理及特征信息提取方法。本文采用四种方法设计美拉德反应：一是大米自身的成分中的羰基化合物（大米淀粉）和氨基化合物（蛋白质）反应，二是大米中加入氨基化合物，三是大米中加入羰基化合物，四是同时向大米中添加氨基化合物和羰基化合物。围着这四种方法，先找到最适合的大米美拉德反应体系，通过改变实验体系温度、反应体系pH，确定最适宜的反应条件并进行优化，最佳条件下进行重复试验获取特征性强的准确的指纹图谱，最后通过收集数据并分析图谱获取有用信息，建立基于原位Maillard反应-指纹图谱-模式识别的高准确度、具推广性的大米鉴别分析模型，应用于大米品质或是品种鉴别领域。
3. 国内外研究现状
大米品种和品质繁多，所以针对大米品质和品种鉴别方法成为很多科研人员研究的课题。关于传统大米品质检测大多以感官判别和化学分析为主。感官检测主要是以人的感觉为基础，通过人体自身的感觉器官对大米的色泽、颗粒饱满程度、香味等进行直观检验，方法直观简，但判别结果受检测人员主观影响较大随着科技的不断进步，机器视觉技术、大米组织成分像素识别算法检测系统、机器学习的大米外观检测技术应用于大米外观品质等级划分，自动化的检测鉴定结果快而准确，但只涉及大米外观品质鉴定。大米的内在品质主要由食味和成分决定，国内外基于近红外光谱、漫透射光谱检测大米成分并建立无损检测预测模型，这些分析检测系统，极大提高了大米品质鉴别的效率。而大米的产地在一定程度上决定着大米的品质，不同地区出产的大米由于品种、气候条件、土壤地貌、水文情况等原因导致大米质量品质不一。特别的，地理标志大米深受高端消费者的喜爱和追捧，同时也成为了不良商贩造假替换的对象，大米溯源相关研究在一定程度上可以辨别控制这种市场乱象。大米产地溯源方法有很多，包括稳定同位素技术、近红外光谱技术、矿物元素分析技术、有机组分指纹图谱技术、拉曼光谱技术、顶空固相微萃取-气质连用技术、低场核磁共振技术等。尽管目前国内产地溯源快速检测的方法研究很多，但对于样本的选取都是有特点的品种，开发一种具有普遍性的且准确度较高的大米品种鉴别方法有重要意义。
美拉德反应又称羰胺反应，是羰基化合物（还原糖类）和氨基化合物（氨基酸和蛋白质）间的反应，经过复杂历程最终生成棕色甚至是黑色的大分子物质类黑精或称拟黑素，是广泛存在于食品工业、酒业酿造、中药炮制、烟草研制研究的一种非酶褐变。早在1908年，A.R.Ling发现甘氨酸和葡萄糖混合液共热会形成褐色的类黑精，并伴随香气发出。1912年，法国科学家美拉德（1878~1936，L.C.Maillard）对该现象进行了报道。美拉德反应一直备受关注，由此衍生出各方面的研究，由于美拉德反应的复杂性和生成产物的多样性，对其反应机理的及路径研究也各异，1953年，Hodge等人将这一反应正式命名为Maillard Reaction，随后提出较为完整的美拉德反应机理和框架，包括初始阶段、中间阶段和终末阶段3个阶段。初始阶段羰基和自由氨基失水缩合，经过Amadori重排形成Amadori重排产物（ARP）(1-氨基-1-脱氧-2-酮糖)；中间阶段主要是Amadori重排产物由于反应体系pH值及温度的影响而生成不同中间产物，在酸性条件下，经1,2-烯醇化反应，生成羰基甲呋喃醛。 碱性条件下，经2,3-烯醇化反应，产生还原酮类和脱氢还原酮类，而当温度较高时，产物易裂解，产生丙酮醇、二乙酰基、丙酮醛等高活性物质，有的经Strecker降解形成醛类。终末阶段反应复杂，机制尚不清楚，中间阶段的醛类物资与氨基化合物进行醛基-氨基反应，最终生成类黑精。就目前针对美拉德反应应用的研究成果发现其可快速准确地实现部分食品和药品的质量鉴别评价，也有用于大米蛋白的改性研究，但尚未将其应用于大米鉴别领域的研究。
4. 计划与进度安排
研究计划：首先，经理论分析，通过前期大量查找文献发现美拉德反应应用于大米检测具有可行性。通过前期大量实验，确定了美拉德反应所需条件，包括大米添加量、美拉德反应体系中葡萄糖、甘氨酸、赖氨酸、木糖等使用量、确定体系pH值，对体系反应的最佳温度等条件摸索，开发电化学分析仪的大米原位Maillard反应前/后体系的指纹图谱获取技术。其次，为了获取更为准确的实验图谱，对大米原位Maillard反应体系进行正交试验，并对每种反应体系进行重复试验，不断实验并优化实验条件，通过大量的重复实验以及数据的收集，得到不同体系下大米原位美拉德反应的特征图谱，用于后续实验分析，提取特征信息，为后续鉴别大米品质及种类提供数据支持。
5. 参考文献
[1]林珑,吴静珠,刘翠玲,于重重,刘志,袁玉伟.基于模型集群的东北/非东北大米产地高光谱鉴别方法研究[J].光谱学与光谱分析,2020,40(03):905-910.
[2]刘成海,郑先哲,叶斌,刘柏青.机器视觉技术在稻米外观品质检测中的应用与展望[J].东北农业大学报,2008(06):128-131.
[3]梁明,孟大伟.基于图像的大米品质检测方法研究与仿真[J].计算机仿真,2012,29(06):244-247.
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