铁酸钴氧化石墨烯活化过硫酸盐催化水体中的氨基苯并噻唑开题报告

2-氨基苯并噻唑（ABT）是一类重要的 2-取代苯并噻唑，具有良好的生物活性（如抗癌、抗感染、抗痉挛等）和发光等特性，在农药、医药、发光材料、染料、橡胶硫化促进剂、造纸和制革中的杀菌剂等领域具有重要应用，所以大规模的应用也会污染物排放至水体中导致水体污染。因此，氨基苯并噻唑类化合物的去除显得至关重要。大多的国内外很多学者都致力于探索其合成方法以及利用氨基苯并噻唑去研究其他物质的去除，少有学者研究其去除方法。

本次实验本着开拓创新的原则，通过过硫酸盐高级氧化技术催化 2-氨基苯并噻唑，以硫酸根自由基（SO₄^2-）和羟基自由基（OH）为主要活性物质降解有机污染物的新型高级氧化技术。过硫酸盐高级氧化技术因其强氧化特性和氧化剂的稳定性也广泛运用于环境领域，用于受有机污染土壤和地下水的原位化学氧化修复。（SO₄^2-）的前驱物是过一硫酸盐( PMS) 或过二硫酸盐( PDS)。活化 PMS 和 PDS 的常规方法通常有热活化、紫外活化、过渡金属活化、微波活化、超声波活化、电活化等。热活化、紫外活化以及超声都属于能量活化方式，需要投入很大的能量，在实际应用中增大了水处理的成本。相比PDS，PMS 由于具有非对称分子结构，更容易被过渡金属活化。为了降低溶液中的金属离子浓度及提高催化效率，学者们将注意力转移到了非均相催化体系。尖晶石铁氧体材料是一种具有磁性的铁氧体材料，常用来作为非均相体系催化剂，高效稳定并且容易分离。

尽管这种多功能的磁性尖晶石型铁氧体纳米材料有诸多的潜在应用，但由于磁性尖晶石型铁氧体单体容易团聚且导电性差，很大程度上制约了其各项功能的发挥。而石墨烯恰巧是分散和稳定纳米颗粒的优良载体，同时又具有良好的导电性。所以本次实验旨在验证加入石墨烯是否提高催化剂活性，又是否还能解决实际运用过程中催化剂难分离、回收、循环利用的难题以及运用过硫酸盐高级氧化技术来达到催化去除水中氨基苯并噻唑的目的。

2.1 本课题主要研究内容：

1) 制备具有铁酸钴-石墨烯结晶体，确定最优效率下的最适含量。

2） 反复验证最优催化条件（pH、铁酸钴-石墨烯投加量、过硫酸盐投加量以及无机阴离子的影响）。

3）验证硫酸根自由基（SO₄^2-）或羟基自由基（OH）是催化2-氨基苯并噻唑的主要自由基。

4） 重复几次实验验证铁酸钴-石墨烯的利用率。

2.2 本课题预期目标：

1）确定最佳制备条件（pH、铁酸钴-石墨烯投加量、过硫酸盐投加量以及无机阴离子的影响）。

2）确定最佳效率下的铁酸钴-石墨烯最适石墨烯含量。

3)对制备的铁酸钴-石墨烯进行了扫描电镜、透射电镜和傅里叶红外光谱表征。

4）通过电子顺磁共振和自由基猝灭实验，分析参与反应的自由基，确定硫酸根自由基（SO₄^2-）或羟基自由基（OH）是催化2-氨基苯并噻唑的主要自由基。

3.1 研究方法

3.1.1 建立了运用铁酸钴-石墨烯作为催化剂结合过硫酸盐高级氧化技术来达到催化去除水中氨基苯并噻唑的新方法。

3.1.2 试剂

① 氧化石墨烯-铁酸钴制备试剂

氧化石墨烯溶胶（rGO），六水合氯化铁（Fecl₃^.6H₂O，A.R），乙酰丙酮钴（Co(acac)₂，A.R)，氢氧化钠（NaOH，A.R），去离子水（UltrapureMilli-Q超纯水），无水乙醇（C₂H₅OH，A.R)，乙二醇（EG，A.R）。

②样品处理

冰醋酸（0.1mol/L ,1mol/L）、过一硫酸盐（PMS, 400mmol/L）、2-氨基苯并噻唑（ABT，200ppm）、NaOH溶液（0.1mol/L，1mol/L）、甲醇（Me，A.R）、叔丁醇（TBA，A.R）、硫代硫酸钠溶液、NaCl溶液

3.1.3 仪器

TSQ QuantumUltra EMR 三重四级杆质谱检测器（美国赛默飞世尔科技公司）

Ultimate3000 高效液相色谱仪（美国戴安公司）

Nicolet-6700 傅里叶转换红外光谱分析仪（美国 Thermo 公司）

FD-1C-50 冷冻干燥箱（北京博医康实验仪器有限公司）

KQ-300VDE 型三频数控超声波清洗器（昆山超声仪器有限公司）

Quanta TEG250 扫描电子显微镜（美国 FEI 公司）

Milli-QAcademic 超纯水净化器（美国 Millipore 公司）

HY-2 调速多用振荡器（科析仪器有限公司）

JJ-1 精密增力电动搅拌器（金坛市科析仪器有限公司）

SK-1 快速混匀器（国华仪器有限公司）